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我?;圃禾m亞乾課題組在人工光合作用領域取得重要進展

近日我?;圃禾m亞乾教授課題組在人工光合作用催化劑研究方面取得重要的突破。相關成果以“Rational Design of Crystalline Covalent Organic Frameworks for Efficient CO2Photoreduction with H2O”為題發表在Angew. Chem. Int. Ed.《德國應用化學》上(DOI: 10.1002/anie.201906890;URL:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.201906890),并且被編輯選為Hot Paper。Angew. Chem. Int. Ed.雜志是Wiley公司的王牌雜志天王彩票|手机app下载,也是化學學科頂級期刊。

在人工光合成領域,實現可見光驅動下以水作為犧牲劑的CO2光催化還原反應仍具有非常大的挑戰性,尤其是應用晶態材料催化劑來實現此類反應鮮有報道。有明確結構的晶態材料為光催化理論研究提供了很好的研究平臺,能夠幫助我們更好的理解光催化反應過程、機理及與催化劑的構效關系,從而為進一步發展高效的光催化劑提供理論指導。然而,除了眾所周知的納米半導體異質結策略以外,如何設計合適的結構組分組裝成有效的晶態光催化劑來實現人工光催化是一個非常新穎的課題天王彩票|手机app下载。

南京師范大學蘭亞乾教授課題組設計合成了一系列以四硫富瓦烯-卟啉為結構基元的晶態共價有機框架(COFs)材料催化劑TTCOF-M,以期實現人工光合反應。研究發現,通過調節卟啉中心金屬的類型能夠調控COF材料的帶隙結構天王彩票|手机app下载天王彩票|手机app下载,其中TTCOF-Zn/Cu具有合適的導帶和價帶位置,可以在理論上滿足CO2還原協同水氧化反應發生的要求天王彩票|手机app下载。在可見光照下(420 - 800nm),TTCOF材料實現了人工光合作用的模擬。其中TTCOF-Zn可以光催化轉化CO2為CO,具有接近100%的選擇性并且60小時后CO產量達到12.33 μmol天王彩票|手机app下载。同時天王彩票|手机app下载,水作為電子供體發生水氧化半反應產生氧氣。該催化劑具有非常高的催化穩定性天王彩票|手机app下载,在測試條件下五次循環性能無衰減天王彩票|手机app下载天王彩票|手机app下载。此外天王彩票|手机app下载,該研究對TTCOF-M材料的光催化機理進行了討論天王彩票|手机app下载。作者提出了在光激發下電子從四硫富瓦烯到受體卟啉的高效電子-空穴分離與電子轉移是材料可以在水中還原CO2的光反應機理。實驗研究表明在負電荷的卟啉中心發生CO2還原反應天王彩票|手机app下载,而大量正電性空穴存在的四硫富瓦烯中心進行水氧化反應。課題組進一步進行了晶體結構模型為基礎的密度泛函理論(DFT)計算,其結果也證實了上述理論。

該工作創造性的設計合成了一種可以水為電子供體的選擇性光還原CO2的晶態COF催化劑天王彩票|手机app下载,為下一代高效綠色人工光催化劑的設計合成提供了一個新的視角,也為解決CO2環境問題提供了一種新方法天王彩票|手机app下载天王彩票|手机app下载。

本?;圃涸谧x博士生路猛和劉江副教授是文章共同第一作者,蘭亞乾教授為通訊作者。

  • 更新時間

    2019年08月28日

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  • 供稿

    化科院

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